キラルな分子集合体が一重項励起子分裂を促進することを世界ではじめて発見

• 分子集合体における一重項励起子分裂（シングレット・フィッション、SF）は、太陽電池や有機EL素子のエネルギー変換効率を高める応用が期待されていますが、これまでSFを効率よく起こすために必要な分子組織の基本設計指針は得られていませんでした。
• キラルなπ電子系発色団の自己組織化ナノ粒子において、対応するラセミ体ナノ粒子では観測されない一重項励起子分裂(SF)に基づく三重項励起子の生成に、はじめて成功しました。
• キラリティー（不斉）が一重項励起子分裂(SF)を促進する発見は、SFの研究分野に新規かつ有用な分子設計指針を与えるものであり、電子スピンが関わるエネルギー科学、量子・情報材料科学、光触媒や生命科学をはじめ様々な先端分野への応用・展開が期待されます。

　一重項励起子分裂（SF）は，発色団の分子集合体において光励起された分子（一重項励起状態）が隣接した分子と相互作用し、中間体であるスピン相関三重項励起子対を経て２つの三重項励起子に分裂する励起子増幅現象であり、太陽電池や光デバイスの性能向上への応用が期待されています。SFを高効率化するためには、分子集合体中における発色団の分子配向と配列を制御することが必須ですが、これまでSFを効率よく起こすための分子配向・組織の設計指針は得られていませんでした。
　今回、九州大学大学院工学研究院のIlias Papadopoulos博士研究員（当時）、君塚信夫教授、同大学大学院理学研究院の宮田潔志准教授の共同研究グループは、九州大学大学院工学研究院のJ. Ka-Ho Hui特任助教（当時）、森川全章助教、金子賢治教授、河原康仁助教、同大学大学院理学研究院の恩田 健教授らと共同して、キラルな（分子不斉を有する）テトラセン発色団が形成するナノ粒子を開発し、キラルな自己組織化がSFの効率化につながることをはじめて明らかにしました。
　本研究では、キラル分子の自己組織化がSFを促進するとの独自の着想のもと、キラルな発色団ナノ粒子を開発して実証実験を行いました。その結果、キラルなナノ粒子において、SFとフリーな三重項励起子の生成を観測しました。一方、対応するラセミ体やアキラルなナノ粒子ではSFは観測されず、キラル分子組織化が、SFを高効率化する上で有用な新しい指針となることを明らかにしました。今回の成果は、太陽電池や光デバイスの高効率化、光触媒や量子情報科学など幅広い応用が期待されます。
　本研究成果は、2024年8月13日（現地時間）にWileyの国際学術誌「Advanced Science」にオンライン掲載されました。

掲載誌：Advanced Science
タイトル：Chirality in Singlet Fission: Controlling Singlet Fission in Aqueous Nanoparticles of Tetracenedicarboxylic Acid Ion Pairs
著者名：Ilias Papadopoulos・Joseph Ka-Ho Hui・森川全章・河原康仁・金子賢治・宮田潔志・恩田　健・君塚信夫
DOI：10.1002/advs.202405864

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九州大学　大学院工学研究院　応用化学部門　主幹教授　君塚信夫